Tijekom dugoga povijesnog razvitka biskupije, zagrebački su biskupi više puta nastojali da se Zagrebačka biskupija odcijepi od mađarskih metropola i podigne na rang nadbiskupije i metropolije. Htjelo se to postići na dva načina: ili da Zagrebačka biskupija bude proglašena nadbiskupijom i metropolijom ili da se pravno spoji sa Splitskom nadbiskupijom te da se metropolijska vlast sa Splita prenese u Zagreb.
Prvi pokušaj u tom pravcu učinio je zagrebački biskup Stjepan II., ali je provala Tatara u Hrvatsku godine 1242. spriječila to nastojanje. Slično je pokušao u 17. stoljeću zagrebački biskup Aleksandar Ignacije Mikulić, ali je tada to spriječila Venecija. Biskup Martin Brajković bio bi u tome možda i uspio, ali je prerano umro.

Konačno je uzdignuće Zagrebačke biskupije na nadbiskupiju i metropoliju došlo u doba probuđene narodne svijesti, sredinom 19. stoljeća. Tada je tu stvar u ruke uzeo hrvatski Sabor, naravno, uz žestoko protivljenje Mađara. No odlučni stav Sabora i bana Josipa Jelačića te zauzimanje bečkoga papinskog poslanika kardinala Mihaela Viale-Prela konačno je urodilo uspjehom: papa Pio IX. pečatnicom (bulom) “Ubi primum placuit”, dana 11. prosinca 1852. godine uzdigao je Zagrebačku biskupiju na nadbiskupiju, osnovavši novu samostalnu Hrvatsko-slavonsku crkvenu pokrajinu. U tu pokrajinu ušle su, osim Zagrebačke nadbiskupije, Bosansko-đakovačka i Srijemska biskupija, Križevačka biskupija te Senjsko-modruška biskupija.

Papinski poslanik Viale-Prela ustoličio je 8. svibnja 1853., u zagrebačkoj prvostolnici prvoga zagrebačkog nadbiskupa i metropolita Jurja Haulika, koji je 1856. godine bio imenovan kardinalom. Senjsko-modruška biskupija ostala je u sastavu Zagrebačke metropolije do 1969. godine, kada je sjedinjena s Riječkom biskupijom, te uzdignuta i preimenovana u Riječko-senjsku nadbiskupiju i metropoliju, kada je ustanovljena i Splitsko-makarska nadbiskupija i metropolija za južnu Hrvatsku.
Osnivanjem dviju novih biskupija 1997. godine, Hrvatsko-slavonska crkvena pokrajina povećana je za Požešku i Varaždinsku biskupiju.
Hrvatsko-slavonska crkvena pokrajina postojala je 155 godina, dakle do 2008. godine. Naime, papa Benedikt XVI. osnovao je pečatnicom (bulom) od 18. lipnja 2008. godine novu, Đakovačko-osječku crkvenu pokrajinu, koja obuhvaća tri biskupije koje su dotada bile u sastavu Hrvatsko-slavonske crkvene pokrajine, a to su novoosnovana Đakovačko-osječka nadbiskupija, osamostaljena Srijemska biskupija i mlada Požeška biskupija.
Istodobno je osnovao Zagrebačku crkvenu pokrajinu, koja obuhvaća Zagrebačku nadbiskupiju, Križevačku grkokatoličku biskupiju i Varaždinsku biskupiju, a od 2010. Sisačku biskupiju i Bjelovarsko-križevačku biskupiju.

Zagrebačka nadbiskupija u svom devetstoljetnom hodu imala je 75 biskupa i nadbiskupa. Ako bi se dvokratno biskupovanje biskupa Eberharda brojilo dva puta, onda bi bilo 76 (nad)biskupa. Bilo je tu izuzetnih osoba, poput biskupa Stjepana II. (1225.-1247.) i Bl. Augustina Kažotića (1303.-1322.) u srednjem vijeku, preko graditelja i obnovitelja prvostolnice, kao i branitelja domovine Hrvatske u stoljećima okupacija i raznih ratova, do velikih nadbiskupa u 19. i 20. stoljeću na čelu s kardinalima Bl. Alojzijem Stepincem, dr. Franjom Šeperom i Franjom Kuharićem, kada su pokrenute brojne aktivnosti, te se mnogo radilo na izgradnji žive Crkve i vjerskog života. Sadašnji nadbiskup Josip Bozanić stvarno je 76. zagrebački (nad)biskup. Mnoge pojedinosti o nad/biskupima mogu se vidjeti u knjizi „Zagrebački biskupi i nadbiskupi“ (ŠK, Zagreb 1995.)